El edificio original, diseñado por el arquitecto Julio Bravo, es una muestra de la arquitectura industrial aragonesa de principios del siglo XX. Su interior albergaba, en origen, los talleres de carpintería y otros oficios del Antiguo Hogar Pignatelli, donde había ejercido como maestro carpintero el abuelo de Pablo Serrano. Tras cesar su actividad y tras unos décadas de abandono, dichas naves fueron adquiridas en los años ochenta del siglo XX por la entonces recién creada Fundación Museo Pablo Serrano, gracias a la cesión gratuita llevada a cabo por su institución propietaria, la Diputación Provincial de Zaragoza.

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En 1987 dio comienzo el proyecto de rehabilitación y acondicionamiento de las mismas, con el proyecto del arquitecto José Manuel Pérez Latorre, que utilizó el hormigón como elemento constructivo. Esta característica era la que confería al edificio una fisonomía propia al presentar los acabados al exterior en este material.

El Gobierno de Aragón emprendió en el año 2008 una ambiciosa ampliación que aumentaba la superficie útil del museo, que pasó de los 2.500 m2 con los que contaba, a los más de 7.400 m2 con los que cuenta tras la conclusión de las obras de ampliación. En primer lugar, mediante una excavación bajo la sala que albergaba la antigua muestra permanente de Pablo Serrano para ampliar las salas de reserva. La segunda intervención, la más impactante visualmente, se ha llevado a cabo mediante una ampliación en vertical del primitivo edificio con cubiertas de diente de sierra. Esta actuación se llevó a cabo mediante la erección de una gran estructura metálica autosustentada sobre cuatro grandes soportes verticales de hormigón armado. Este gran cuerpo sobreelevado destaca poderosamente al exterior a través de sus contundentes volúmenes geométricos y sus acabados de planchas metálicas lacadas en negro y azul.